大连化物所光催化剂制氢新进展-尊龙凯时·中国官方网站

 据中科院wang站消息：近日，中国科学院大连化学物理研究所太阳能研究部的中科院院士李灿、研究员章福祥等人在宽光谱捕光催化剂z机制全分解水制氢研究中取得了新的研究进展。研究结果发现，通过设计和调控bivo4的表面助催化剂au的担载，以及双助催化剂（au和coox）的选择性负载，可以有效促进bivo4的产氧性能及其与氧化还原电对离子间的电荷传输，研究人员基于此构筑了的可见光z机制全分解水体系，其表观量子效率终超过10%（420nm激发）。相关结果已经在线发表在cell旗下的joule 期刊上。

大连化物所宽光谱捕光催化剂全分解水制氢研究取得新进展

  基于光催化剂粉的末悬浮体系实现太阳能全分解水产氢，有望成为经济可行的太阳能转换方式之一。近年来，李灿和章福祥团队一直致力于利用宽光谱响应材料构筑z机制全分解水体系，在研究期间发展了“一锅氮化”构筑异质结促进电荷分离的新方法，解决了含氮化合物在空气或惰性气体下热稳定性差、不易构筑异质结的实验难题，进而构筑了多个z机制全分解水制氢体系（angew. chem. int. ed., chem. sci.）。此外，该团队还发展了氨气流保护负载放氧助催化剂的新方法，极大地提升了宽光谱捕光催化剂的放氧性能；并在此基础上又发现助催化剂的分散性，对界面电荷分离有极大影响，其受界面的亲疏水属性影响明显，例如：通过ta3n5表面氧化镁层修饰，不仅可促进助催化剂分散以及界面电荷分离效率，而且还可以有效地抑制z机制中的竞争反应，终使z机制全分解水制氢成为一种可能（相关结果已发表在j. am. chem. soc., angew. chem. int. ed., j. catal., appl catal b: environ.等）。通过不断的努力，该团队不仅成功拓展了z机制全分解水制氢中，产氢和产氧端催化剂对可见光的利用范围（产氢端由510nm拓展至650nm; 产氧端由450nm拓展至590nm），而且还将粉末体系z机制可见光催化全分解水制氢的表观量子效率记录不断刷新。

  该研究利用具有单电子转移、适宜中性环境且具有较低氧化还原电位的[fe(cn)6]3-/[fe(cn)6]4-为氧化还原电对，基于研究的前期实验发现，bivo4的不同晶面间存在光生电子和空穴空间分离（nature commun.），实验采用双助催化剂（au/coox）在bivo4的和晶面上的选择性沉积策略，使得产氧性能大幅提升。研究人员在此基础上通过耦合具有较宽可见光响应的产氢端，终实现了的z机制全分解水，取得了10.3%（420nm激发）的全分解水制氢量子效率，刷新了该团队以前保持的6.8%（420nm激发）的记录。此外，此研究还同时发现了au纳米粒子的担载，有利于从bivo4抽取电子向[fe(cn)6]3-的转移。以上的研究结果为今后进一步发展可见光*分解水体系奠定了基础。

 该研究工作获得基金委、科技部、中科院以及能源材料化学协同创新中心等资助。